中化新網訊 中國科學技術大學10月12日發(fā)布消息稱，中國科大基于智能相變晶格裁剪策略發(fā)明高效上轉換發(fā)光材料。
對于眾多能量轉換材料來說，其量子效率往往都受限于一些帶來能量損耗的不良過程。例如，上轉換發(fā)光效應可以吸收兩個或多個低能量光子而發(fā)射出較高能量光子，從而可為生物靶向成像、檢測及治療、激光器、太陽能電池、光催化等很多領域實現(xiàn)光頻率轉換。該頻率轉換效應依賴于從熒光上轉換材料的吸光中心到發(fā)光中心的傳能過程，而在傳能過程中往往受到非輻射能量弛豫過程，快速地消耗稀土離子激發(fā)態(tài)的能量，從而極大地限制了上轉換發(fā)光的量子效率。同時該能量弛豫也將產生不利于材料穩(wěn)定工作的熱能。
近日，中國科學技術大學熊宇杰實驗課題組與江俊理論課題組、宋禮及儲旺盛同步輻射表征課題組等合作攻關，針對這類問題進行了系統(tǒng)的研究，提出一類改善材料傳能性能的新策略。在該策略中，他們巧妙利用先前提及的不受歡迎的能量弛豫過程產成的熱能來引發(fā)一種“智能相變”過程，即利用能量弛豫熱能驅動晶格中的原子重排，形成不再能夠有效發(fā)生能量弛豫的高度有序立方晶體結構，從而極大地提高其量子效率。
從實驗方法上，研究人員使用簡便的近紅外光處理的方法，利用六方相NaYF4晶格中能量弛豫過程完成光熱轉換，在局部熱效應下引發(fā)一種智能的相變過程。第一性原理的相變模擬揭示出這是一種新穎的局部相變機制，即全局相變是在熱驅動局部重排原子的靜電勢牽引下完成的。更有意思的是，一旦相變形成的立方晶格中不再具有明顯的局部能量弛豫通道，這種智能過程就會自動停止。基于該方法，相變前后的上轉換效率提高高達700余倍。在傳統(tǒng)概念中，業(yè)界普遍認為由于立方相NaYF4晶格中鈉離子和稀土離子的隨機分布，在傳能過程中具有更多的非簡諧聲子耦合帶來的能量損失，其上轉換效率遠低于六方相NaYF4。該工作中發(fā)展出的立方相NaYF4材料具有高度有序的離子排列，在上轉換發(fā)光過程中展現(xiàn)出高達8.2%的量子效率，甚至高于目前報道的大多數(shù)六方相NaYF4材料。相關研究成果最近發(fā)表在國際著名材料科學期刊《先進材料》。
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